Subproject B05 Deutschmann

Teilprojekt B05 Deutschmann

Modellierung und numerische Simulation mehrphasiger chemischer Reaktionen in Abgasnachbehandlungssystemen

Motivation

SCR-Systeme zur NOx-Umsetzung werden in der Automobilindustrie bereits seit mehreren Jahren verwendet. Im Gegensatz zu den Prozessen in der Gasphase sind die Wechselwirkungen der physikalischen und chemischen Prozesse in der Nähe der wesentlich kälteren Wände des Abgasstranges sowie auf den Wänden, auf denen sich flüssige Filme und sogar feste Ablagerungen bilden können, nicht grundlegend verstanden. Neben der experimentellen Aufklärung der ablaufenden Vorgänge bedarf es hier der Entwicklung von mathematischen Methoden (Modellansätzen) zu deren Beschreibung und der Integration dieser Modelle in Computerprogramme zur numerischen Simulation der reaktiven turbulenten Strömung im Abgasstrang.

Derzeit existieren weder eine mikrokinetische Beschreibung des Systems noch numerische Algorithmen zur Kopplung der chemischen Reaktionen an der Phasengrenze mit dem turbulenten Strömungsfeld.

Abbildung 1: Chemische Reaktionen im Abgasstrang
Abbildung 1: Chemische Reaktionen im Abgasstrang

Ziele

Dieses Teilprojekt besitzt sowohl ein methodisches als auch stoffliches Ziel. Methodisch sollen Modelle und numerische Algorithmen entwickelt werden, die es gestatten, chemische Reaktionen in Mehrphasenströmungen unter Beteiligung fester Wände basierend auf dem molekularen Geschehen zu beschreiben, die zur Simulation reaktiver turbulenter Strömungen in Wandnähe eingesetzt werden können. Stofflich wird exemplarisch die Zersetzung einer Harnstoff-Wasser-Lösung zu Ammoniak unter Berücksichtigung möglicher unerwünschter Nebenreaktionen untersucht. Hierbei ist zu beachten, dass die Thermolyse und Hydrolyse der Harnstoff-Wasser-Lösung sowohl in flüssiger als auch gasförmiger Phase ablaufen kann. Simultan können sich aus den auf den Wänden des Abgasstranges bildenden flüssigen Filmen Feststoffe absetzen.

Abbildung 2: Reaktionsmechanismen der Ablagerungsbildung und –zersetzung (Eichelbaum, Farrauto et al. 2010)
Abbildung 2: Reaktionsmechanismen der Ablagerungsbildung und –zersetzung (Eichelbaum, Farrauto et al. 2010)

Methoden

Die für die einzelnen Phasen (gasförmig, flüssig, fest) und Grenzflächen (gasförmig/flüssig, gasförmig/fest, flüssig/fest) aufzustellenden chemischen Reaktionsmechanismen sollen das elementare Geschehen widerspiegeln. Das bedeutet, dass konsequent mikrokinetische Ansätze verwendet werden. Dies ist besonders anspruchsvoll bei den Reaktionen in flüssiger und fester Phase bzw. an den Grenzflächen flüssig/gasförmig und flüssig/fest. Die in den letzten Jahren auf dem Mean-Field-Ansatz basierenden und erfolgreich eingesetzten Methoden zur Beschreibung heterogen-katalysierter Gasphasenreaktionen sollen dazu für flüssige und feste Phasen und deren Grenzflächen erweitert werden. Zu berücksichtigen ist dabei die komplexe Kopplung mit internen und externen Transportprozessen. Für die geplanten Untersuchungen bildet das Softwarepaket DETCHEMTM den Startpunkt, das die numerische Simulation der Reaktionen in gasförmigen Strömungen und auf festen Wänden ermöglicht. Es soll im Laufe des Projekts wesentlich erweitert werden, sodass chemische Quellterme für die Erhaltungsgleichungen der Teilchenmassen in den einzelnen Phasen und an deren Grenzflächen berechnet werden können.

Abbildung 3: Simulation der Wandfilmbildung (Birkhold, Ulrich Meingast et al. 2006)
Abbildung 3: Simulation der Wandfilmbildung (Birkhold, Ulrich Meingast et al. 2006)

Birkhold, F., Ulrich Meingast, P. Wassermann and O. Deutschmann (2006). „Analysis of the Injection of Urea-water-solution for automotive SCR DeNOx-Systems: Modeling of Two-phase Flow and Spray/Wall-Interaction.“ SAE International.

Eichelbaum, M., R. J. Farrauto and M. J. Castaldi (2010). „The impact of urea on the performance of metal exchanged zeolites for the selective catalytic reduction of NOx: Part I. Pyrolysis and hydrolysis of urea over zeolite catalysts.“ Applied Catalysis B: Environmental 97(1–2): 90-97.