Teilprojekt C04 Deutschmann/Suntz

Teilprojekt C04 Deutschmann/Suntz

Experimentelle Untersuchung chemischer, mehrphasiger Reaktionen in Abgasnachbehandlungssystemen

Motivation

Wechselwirkungen von mehrphasigen, chemisch reagierenden turbulenten Strömungen in den einzelnen Aggregatzuständen und an deren Grenzflächen erschweren die Optimierung technischer Systeme mit diesen Eigenschaften. Dies gilt insbesondere auch für mehrphasige reaktive Strömungen im Abgasstrang von Fahrzeugen, wie z.B. bei der selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden mittels Harnstoff-Wasser-Lösung.

Dieses Teilprojekt widmet sich der Entwicklung raum- und zeitaufgelöster Untersuchungs-methoden für Prozesse im Abgasstrang und dem Verständnis der Film- und Ablagerungs-Bildung und der Rückwirkung auf die turbulente Strömung und die Spray-Wand-Interaktion. Eine Beschreibung dieser Phänomene, die letztendlich zu deren Modellierung und numerischen Simulation führen soll, verlangt daher nach Experimenten, die einerseits wohldefinierte Anfangs- und Randbedingungen aufweisen, anderseits aber auch die wesentliche Aspekte der technischen Applikation abbilden können.

Ziele

In diesem Teilprojekt wird ein Experiment zur Untersuchung chemischer, mehrphasiger Reaktionen im Abgasstrang aufgebaut und betrieben. Das generische Experiment soll realitätsnah betrieben, und zu den folgenden Aspekten Informationen liefern:

• Auftreten und physikalische Eigenschaften des flüssigen Filmes, der festen Ablagerung und deren Abhängigkeit von Betriebsparametern

• Chemische Zusammensetzung der Ablagerung

• Korrelation von Filmen und Ablagerungen mit lokalen Gasphasenkonzentrationen und lokalen Temperaturen der einzelnen Phasen.

Die gelieferten Informationen ermöglichen Validierung von Sub- und Gesamtmodellen.

Methode

Es wird ein in wesentlichen Teilen optisch zugängliches Abgasrohr als Reaktor verwendet, das mit einer kommerziellen Düse (in zwei unterschiedlichen Ausführungen) zur Einspritzung des flüssigen Reduktionsmittels in einen Abgasstrom technisch relevanter Zusammensetzung und Temperatur (150-450 °C) versehen wird. Alle in Abbildung 1 dargestellten physikalischen und chemischen Vorgänge werden damit prinzipiell im Gesamtkontext der Einzelprozesse untersuchbar sein. Das aus den Einzelgasen durch Mischen erzeugte Rohabgas, das auf die entsprechende Abgastemperatur vorgeheizt wird, beinhaltet alle für das Problemverständnis wesentlichen Komponenten eines mageren Abgases: Stickstoff, Wasser, Sauerstoff, Stickoxide (NO, NO2). Kohlendioxid wird aus analytischen Gründen nicht hinzugegeben; es gilt im Abgasstrom als inert, was diese Vorgehensweise rechtfertigt. Dieses Modell-Abgasrohr kann zusätzlich beheizt und gegebenenfalls gekühlt werden. Temperaturunterschiede zwischen heißem Abgas, kaltem Spray (Umgebungstemperatur) und relativ kühler Abgasrohrwand spielen bei der Bildung flüssiger Filme und fester Ablagerungen auf der Abgasrohrwand eine entscheidende Rolle. Die Temperaturunterschiede werden durch Wärmeleitung in Relation zur Umgebungstemperatur sowie durch konvektive Anteile verursacht. Die Experimente werden am Campus Nord des KIT (Großforschungsbereich), im Labor CATHLEN (CATalysis at High Temperatures Laser ENvironment) durchgeführt.

Abbildung 1: Skizze physikalischer und chemischer Vorgänge zwischen Dosierstelle und SCR-Katalysator beim mobilen Harnstoff-SCR-Verfahren
Abbildung 1: Skizze physikalischer und chemischer Vorgänge zwischen Dosierstelle und SCR-Katalysator beim mobilen Harnstoff-SCR-Verfahren

Diagnostik

In-situ laserspektroskopische Untersuchungen werden zur örtlich aufgelösten Messung von Temperatur- und Konzentrationsprofilen genutzt. Nur damit lässt sich eine Korrelation zwischen den Prozessen in der Gasphase und der Bildungsgeschwindigkeit von flüssigen und festen Komponenten ableiten. Es werden drei unterschiedliche Methoden eingesetzt, um ein möglichst umfassendes Bild zu erhalten: Laserinduzierte Fluoreszenz, Raman-Spektroskopie und Infrarot-Laserabsorptionsspektroskopie. Alle drei Verfahren stellen bezüglich der zu vermeidenden Wechselwirkung mit der flüssigen Phase eine Herausforderung dar.

Die Gasphasenzusammensetzung und die Ablagerung werden mittels ex-situ Methoden analysiert. Die Infrastruktur von CATHLEN beinhaltet eine ausgezeichnete und erprobte Ex-situ-Analytik des den Reaktor verlassenden Gasstromes. Mittels Gaschromatographie, Massen-spektrometrie und FTIR-Spektroskopie lassen sich die Konzentrationen aller relevanten Gas-komponenten im Produktstrom analysieren. Die Ex-situ-Analytik dient damit einerseits der Ermittlung der Konzentrationen der nicht durch In-situ-Verfahren detektierbaren Spezies und kann andererseits auch zur Kalibrierung bzw. Über¬prüfung der in situ gemessenen Signale eingesetzt werden. Die Ablagerungen und deren Zersetzungsprodukte werden ex situ thermogravimetrisch (TGA) und durch Differentiell-Thermische Analyse (DTA) untersucht. Daraus lassen sich ebenfalls Rückschlüsse auf die in der flüssigen und festen Phase ablaufenden Reaktionen während der Ablagerungsbildung ziehen.

Abbildung 2: Aufbau der in-situ – Messapparatur
Abbildung 2: Aufbau der in-situ – Messapparatur